27 января 2010 года Наингголан был арендован с возможностью выкупа трансфера игрока клубом серии А, «Кальяри». Взамен в «Пьяченцу» перешёл белорус Михаил Сиваков. 7 февраля 2010 года Раджа дебютировал в составе команды в матче чемпионата Италии с «Интернационале», в котором его клуб проиграл 0:3. 21 июня того же года, по окончании чемпионата, «Кальяри» выкупила 50 % трансфера Наингголана. В ноябре 2011 года Наингголаном заинтересовался петербургский «Зенит», а в декабре другой российский клуб — ЦСКА. Однако игрок в начале 2014 года перешёл в «Рому» — по условиям договорённости между клубами «Рома» заплатила € 3 млн за аренду 25-летнего игрока, а после окончания сезона заплатит € 6,5 млн за половину прав на игрока. 8 марта 2015 года Наингголан в матче с «Кьево» сломал ногу игроку соперника, Федерико Маттьелло. После игры Раджа извинился перед Маттиелло.