Уроженец Олинды, штат Пернамбуку, Каю начал тренироваться в футбольной академии «Сантоса» с десятилетнего возраста. В ноябре 2017 года 15-летний Каю был переведён в состав «Сантоса» до 20 лет. 21 сентября 2018 года Каю начал тренироваться с основным составом «Сантоса». 30 сентября 2018 года он дебютировал в основном составе «Сантоса» в матче Серии А бразильского чемпионата в матче против «Атлетико Паранаэнсе». 11 января 2019 года подписал свой первый профессиональный контракт с «Сантосом», рассчитанный на три года. 2 августа 2021 года было объявлено о заключении соглашения между «Сантосом» и итальянским «Ювентусом» о переходе Каю Жоржи. 17 августа официально стал игроком «Ювентуса», получив футболку с номером «21».