17 июля 2014 года Матьё Дебюши перешёл в лондонский «Арсенал». В сентябре 2014 года француз получил травму, в результате чего сумел вернуться на поле лишь в ноябре. Дебютный гол за клуб забил 21 декабря 2014 года в 17-м туре Премьер-лиги против «Ливерпуля». Череда неудач не прекратилась и 11 января 2015 года в матче 21 тура Премьер-лиги против «Сток Сити» в борьбе с Марко Арнаутовичем получил травму — вывих плеча, выбыв снова на 3 месяца.