Серхио Бускетс — воспитанник футбольной академии «Барселоны». Дебютировал за первую команду клуба 13 сентября 2008 года в матче чемпионата Испании против сантандерского «Расинга». Дебют в матчах Лиги чемпионов состоялся 22 октября 2008 года в игре против швейцарского «Базеля», в этом же матче Серхио забил и свой первый мяч за «Барселону», а «сине-гранатовые» разгромили соперника со счётом 5:0. Свой второй гол в Лиге чемпионов Серхио забил в последнем матче группового этапа против донецкого «Шахтёра», в котором «Барселона» вышла играть резервным составом. А 7 марта 2009 года Серхио забил первый гол и в Примере, поразив ворота баскского «Атлетика».