Дебют де Йонга в основной команде «Аякса» состоялся 26 сентября 2007 года в матче против клуба «Козаккен Бойз», который завершился победой «Аякса» со счётом 2:1. Свой первый мяч за «Аякс» Сим забил в ворота роттердамской «Спарты» 7 октября 2007 года, матч завершился вничью 2:2. Летом 2012 года стал капитаном клуба. Всего за «Аякс» футболист провёл 244 матча, забив 78 голов. 4 декабря 2020 года де Йонг подписал контракт с «Херенвеном» на полтора сезона.