Барелла является воспитанником футбольного клуба «Кальяри», который базируется в его родном городе. До 2014 года занимался в его академии, с сезона 2014/15 стал подтягиваться к основной команде. 4 мая 2015 года дебютировал в Серии А в поединке против «Пармы», выйдя на замену на 68-ой минуте вместо Диего Фариаса. Всего в дебютном сезоне провёл три матча, «Кальяри» при этом потеряла место в элите и опустилась на лигу ниже. В первой половине сезона 2015/16 Барелла появился на поле в пяти встречах, после чего, в январе 2016 года, на вторую часть, был отдан в аренду в «Комо», где стал основным игроком. 16 января он дебютировал за новую команду в поединке против «Перуджи», а всего за сезон сыграл 16 встреч.Летом 2016 года вернулся из аренды в «Кальяри». 13 июля 2019 года итальянский «Интернационале» объявил о подписании Николо Барелла на правах годичной аренды с последующим обязательным выкупом. Игрок связал карьеру с клубом пятилетним контрактом.